Dedicata a San Carlo Borromeo arcivescovo di Milano, e intitolata “alle Quattro Fontane” per via delle quattro fontane agli angoli, la chiesa è la prima opera del Francesco Borromini.
Nel 1634 il Borromini ottenne la possibilità di realizzare un progetto autonomo. Il terreno del Chiostro di San Carlo, nel rione Monti,domina l’incrocio tra via Pia e via Felice tracciata sotto il pontificato di papa Sisto V.
L’incrocio viene delimitato da quattro fontane; su questo terreno angusto, il Borromini realizzò un ampio programma edilizio. La prima parte dei lavori comprendeva il chiostro, il refettorio e il dormitorio.
Nel 1634 iniziarono i lavori per il chiostro; considerando lo spazio esiguo, l’architetto scelse pochi e semplici elementi. Il motivo centrale è costituito dagli archi che circondano il chiostro, ai quali è impresso un motivo costante: sono alternate strette aperture rettangolari con cornice orizzontale a mezzi archi più ampi. Con queste due tipologie di apertura il Borromini ruppe con tutte le tradizioni. Il chiostro è considerato un gioiello dell’architettura barocca.
Nel 1638 venne deposta la prima pietra della chiesa che verrà ultimata nel 1641 e consacrata nel 1646.
In un primo momento si trattò di disegnare solo lo spazio interno, che il maestro impostò a grandi linee sovrapponendo due triangoli a un’ellisse addossata perpendicolarmente in via Pia. La struttura è contenuta da immense colonne che sembrano modellare lo spazio delle pareti e definire un ritmo costante.
Gli assi longitudinali e trasversali sono lasciati liberi seguiti a breve distanza da quattro colonne. Nell’alzato si notano delle volte a botte il cui disegno prospettico simula un’ampia profondità e dei pennacchi.
La cupola ovale è ridotta prospetticamente ed è illuminata da finestre poste sopra la trabeazione principale. per mezzo di queste finestre e della lanterna, la luce illumina la cupola in maniera omogenea e sembra addirittura fluttuare. Il suo rivestimento è plasticamente elabotato; le losanghe e i motivi a croce inseriti tra i cassoni a forma di ottagono fanno sembrare la cupola e la lanterna più alte.